林丹汗即位后，进行全面调整。他争取黄教僧侣封建主的支持，接受沙尔巴呼图克图的灌顶戒教，称“林丹呼图克图汗”。又下令将108函的《甘珠尔》经典译成蒙古文，用金字抄写在蓝纸上。编纂蒙古文《大藏经》，并兴建了著名的寺院“察干召”（今白寺）。
在林丹汗的倡导下，黄教在蒙古左翼诸部传播开来，寺宇林立，僧众遍地，每个家庭都派一子出家为僧。喇嘛教迅速为蒙古贵族和民众所接受。喇嘛们用千金铸造嘛哈噶喇金佛。传国玉玺、嘛哈噶喇金佛、金《甘珠尔》经被视为三大法宝。改奉红教后，信奉黄教的漠北喀尔喀和右翼三万户的各部汗、济农、诺延、台吉，与林丹汗逐渐有所疏远。
由于漠南蒙古东介于明朝与后金之间，具有重要战略地位，而成为后金与大明的争夺对象。后金与察哈尔部之间鼎立的矛盾中，明廷与后金的矛盾是主要的。
明朝主要采取“以西虏制东夷”的策略，联合林丹汗，共同抵御后金。林丹汗向明廷提出“助明朝、邀封赏”。明廷每年给林丹汗赏银先为4000两，后增至4万两，再增至8万两，尔后增至14万两。
崇祯二年（1629年）崇祯命王象乾与袁崇焕共商对策，朝庭以牛羊、茶果、米谷、布匹、金银为抚金，换取察哈尔林丹汗不犯边，而求得西边安靖；明廷得以集中力量，对付后金。
林丹汗接受明朝抚赏，又妨碍后金攻明，后金为着对抗明朝，必须先征抚察哈尔林丹汗。因此，皇太极与林丹汗之间的争战已不可避免，林丹对明朝索要抚赏，忽即忽离。而对待后金由轻慢而转为畏惧。
万历四十七年即天命四年（1619年）十月，林丹汗遣使后金，狂称“统四十万众蒙古国主巴图鲁成吉思汗，问水滨三万人满洲国主”。后金诸贝勒大臣见林丹汗来书大怒，要将其来使一半斩杀、另一半劓鼻馘耳放归。
努尔哈赤说使者无罪，暂时扣留，待派使臣返回后再做处理。努尔哈赤遣使赍书报林丹汗。林丹汗把后金的使者也关了起来，对努尔哈赤来书做出回答。努尔哈赤误闻使臣被林丹汗所杀，要斩林丹的使者，但后金使臣却买通看守者逃了回来。
努尔哈赤攻占沈阳、辽阳后，后金同察哈尔的关系又发生了新的变化。
林丹汗实行错误政策，加速了察哈尔内部的分崩离析，他对各部落掠土地，劫牛羊，穷奢极欲，暴虐无道，自恃士马强盛，横行漠南，破喀喇沁，灭土默特，逼喀尔喀，袭科尔沁。史载察哈尔部属五路头目的妻子，被林丹汗重臣贵英强占。
察哈尔的许多部落，因对林丹汗不满，逐渐依附于后金，与后金盟誓。科尔沁等部在后金等援助下，打退了林丹汗的军事进攻。天命汗凭借有利的形势，向漠南蒙古发动军事攻势。此役，后金军扫击巴林、巴岳特、乌济业特三部牧地，俘获5.6万多人畜。这是后金军大规模进攻蒙古的开始。此后，又有许多蒙古部落依附后金。
1627年林丹汗派兵收服右翼鄂尔多斯、喀喇沁、土默特等部，与喀尔喀部却图汗结为联盟，声威大振，所辖地域东起辽东，西至甘肃。
但是好景不长，皇太极即位后，把林丹汗做为主要的敌人。大明崇祯元年1628年，派遣贝勒阿济格与老哈河上游受林丹汗统治的喀喇沁部会盟，共击林丹汗，皇太极第一次以“盟主”的身份发号施令。
9月，皇太极亲率大兵至绰洛郭尔，宴会察哈尔部控制下的敖汉、奈曼、札鲁特和喀喇沁等部领兵前来的诸首领。联合组成大军十万，在土默特的召城一战中，消耗了林丹汗精锐兵力四万余人，这使得林丹汗的实力大为削弱。
皇太极通过对察哈尔部的第一次进兵，确立了对漠南蒙古东面诸部的盟主地位，建立了蒙古归附各部对后金的臣属关系。林丹汗受到皇太极的威逼开始西迁。
崇祯六年4月，皇太极再率大军西进，多尔衮从征。初九，大军到西拉木伦河时，沿途蒙古各贝勒率所部兵来会，共同大举进攻察哈尔部，面对势力远胜自己的敌军，林丹汗无奈自归化城驱人畜十万渡黄河西逃。
后金没能与林丹汉交战，在经宣府、张家口等地，大肆侵入大明领地抢掠，饱欲而返。七月二十四日，皇太极率军回到沈阳。
蒙古各部面对已经大势已去的大汗，部众十之七八在途中散去。这些散去的部众历史上都会归附后金，李鸿基当然不能看着不管，若此次能集结重兵对抗满人，恐怕大数人会选先择投靠闯军，毕竟闯军一直和蒙古人做生意，双方已建立了良好的关系。
此次归获闯军的两个部落一个叫漠西额鲁特，首领名叫巴图尔洪台吉，此时李鸿基并不知道这个叫巴图尔洪台吉的人第四个儿子就早后来建立准葛尔王国的葛尔丹。
另一个部落是喀尔喀部，首领叫却图，他本与林丹汗结成同盟共同对付后金，林丹汗远遁，却图汗面对后金的数万铁骑，害怕报复，只得也归获闯军。
李鸿基得到两个部落的投城，大喜过望，对蒙古其它各部更有信心，刚到榆林，马上就吩咐接见两人。
巴图尔洪台吉和却图两人投靠闯军后，虽然闯军对他的部下发饷发地，但两人以前对部下生杀以夺的权力却再也没有了，不免有点牢骚，但他们的部下编入了闯军后，待遇比以前好了许多，每个人都高高兴兴，即使他们想反悔也拉不走这些人，只得认命。